Toon Brusselers was bijna twee meter groot, fors, beschikte over een machtig schot, allround bovendien. Hij speelde veertien jaar in het eerste van PSV. Geboren in België, maar Brusselers komt uit een echte Philips-familie, zijn grootvader is directeur van een fabriek en zijn vader gaat een nieuwe vestiging leiden in Heverlee bij Leuven, en daar wordt Toon geboren. Voor dat hij in 1951 bij PSV kwam had Brusselers al een jaar op het hoogste niveau, toen nog districts niveau, gespeeld bij AGOVV. 

In 1951, een jaar dat PSV net de titel heeft gewonnen, komt Brusselers naar Eindhoven maar zijn voetbalcarrière laan zich vaak moeilijk combineren. Het komt regelmatig voor dat Brusselers, in London voor Philips werkend, op vrijdag terugvliegt voor een wedstrijd bij PSV. Brusselers wil niet afhankelijk zijn van Philips, naar eigen zeggen heeft heel het elftal een huis gekregen behalve Brusselers omdat hij een jeugdspeler is. Brusselers gaat werken bij DAF waar hij fabrieksdirecteur wordt in Bergen op Zoom. In 1961 wordt hij aanvoerder van PSV, de band die hij overneemt van Roel Wiersma.

Zijn uitverkiezing voor Oranje hoorde Brusselers op de radio, het nieuws van 23.00 uur. De omroeper presenteerde het elftal. '...In de voorhoede van rechts naar links: Bosselaar, De Bruyckere, Appel, Brusselers.... Gejuich! Later hoorde hij pas wie linksbuiten was. In het Nederlands elftal speelde hij links- of rechtsbinnen, hoewel zijn voorkeur uitging naar een plaats op het middenveld. Hij is vier keer voor het Nederlandse nationaal elftal uitgekomen, van 1955 tot 1962, en scoorde daar tweemaal.Zijn vierde en laatste interland was als verdediger.

Als PSV in 1965, semiprofessioneel, overdag gaat trainen haakt Brusselers af die zijn baan niet op wil geven. Hij speelde 358 competitiewedstrijden en staat daarmee op plaats zes van meeste competitiewedstrijden voor PSV aller tijden. Hij scoorde 102 keer in die competitiewedstrijden. Brusselers speelde ook nog acht Europesewedstrijden voor PSV, waaronder de eerste wedstrijd die een Nederlandse club ooit speelde in Europees verband, Rapid Wien – PSV op 21 september 1955. Brusselers is ‘Lid van verdienste’ van PSV.Vervolgens speelde hij nog voor FC Den Bosch.  Na zijn voetbalcarrière keert Brusselers terug bij PSV en wordt bestuurslid technische zaken.